CO₂捕集与封存(CCS)技能是删除燃煤电厂和高耗能家产CO₂排放的症结低碳技巧。行为CO₂资源化诈欺的要紧途径之一,甲烷干重整反映可将CH₄和CO₂等温室气体转化为合成气(CO和H),正在工业化学合成中具有宽阔前景。此中,LaFeO₃钙钛矿因其优异的热不变性与氧化还原机能,被以为是DRM反映的先辈催化质料之一。然而,古代固定床颗粒催化剂正在孔机合简单、刻板强度低以及传质传热受限等方面存正在鲜明瓶颈。古代创制手法正在制备具有梯度转化与众质料复合机合催化剂方面存正在鲜明局部。
受到肺支气管分形机合的饱动,西安交通大学李涤尘、田小永讲授团队协同化工学院吴志强讲授,提出了一种新型梯度仿生超机合催化剂的策画与3D打印手法,通过将合成的LaFe₀.₅Ni₀.₅O₃(LFN)钙钛矿催化剂与拟薄水铝石复合,告成构修了具有超低压降与高催化效果的全体式陶瓷催化剂。考虑团队通过谋略流体力学与反映模仿,优化策画了包罗0.5–3mm众级木堆通道的匀称与梯度机合催化剂。外面模仿显示,梯度机合可负气体流速擢升1.5倍,产氢效果擢升1.1倍。进一步通过单胞尺寸调控与LFN含量(11–35%)的区域调控,并勾结拟薄水铝石的脱羟反映,告成制备出具有9.32nm与103.75nm众峰孔径分散的仿生超机合催化剂。采用气压-螺杆共挤出3D打印工艺制备的钙钛矿催化剂比外观积明显擢升78.7倍,到达102.26m²/g,抗压强度到达8.48MPa。正在甲烷干重整反映测试中,该催化剂告竣了82.13%的CH₄转化率和9.69mmol/g的合成气产量,其催化效果较古代粉末填充床进步约10%。本考虑通过梯度层级孔机合策画与流体动力学调控的协同优化,明显加强了催化剂的质料通报机能与反映活性,为构修高强度、高效果的机合化催化剂供应了可行途径和新范式,具有正在能源转化与高温催化等众周围的普通利用潜力。
图3 LaFe₀.₅Ni₀.₅O₃钙钛矿催化剂的合成与超机合陶瓷催化剂3D打印
3D打印钙钛矿催化剂正在75个轮回、50小时的长周期催化测试中发挥出优良的不变性,CH₄转化率庇护正在74%,合成气产量到达7.19mmol·g⁻¹。源委50小时反映后,合成气产量低重14.61%,催化剂机合依旧无缺,未浮现鲜明破损或塌陷。正在等效LFN质料负载要求下,LFN含量为23wt%的超机合催化剂发挥出优异的催化机能,H₂产率为69.83%,CO产率为57.83%,合成气产率到达8.42mmol·g⁻¹,明显优于LFN粉末催化剂(合成气产率为6.71mmol·g⁻¹)及通例贵金属催化剂。原位DRIFTS测试讲明,该催化剂的协同氧化还原机制可有用再生晶格氧,并庇护高效的催化轮回流程。这种机能的擢升得益于3D打印超机合告竣的层级孔隙率独揽与定制化流场优化,告竣了催化反映途径与质料通报的高效协同。
合连考虑收效以“3D-Printed Bioinspired Meta-Structural Perovskite Catalysts for Dry Reforming of CH4and CO2”为题公布正在邦际巨子期刊《先辈质料》(Advanced Materials,IF:26.8)。论文第一作家是西安交大刻板工程学院助理讲授霍存宝,田小永讲授为论文通信作家。论文作家还搜罗李涤尘讲授、吴志强讲授、胡准副讲授、吴玲玲副讲授,中石油石化院王宝杰主任、杨耀工程师,以及考虑生吴树旺、张榕江(西安乐金新能)、讲磊、李可欣等。该考虑管事获得了邦度自然科学基金、中邦博士后科学基金、西安市科协青年人才托举企图等项主意援助。